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초청논문(Invited Paper)

2024; 35(5): 218-227

Published online October 25, 2024 https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Copyright © Optical Society of Korea.

Terahertz Light Source Using Spin Angular Momentum: Spintronic Terahertz Emission

Kyusup Lee

스핀 각 운동량을 이용한 테라헤르츠파 광원: 스핀트로닉 테라헤르츠 발생

이규섭

Department of Physics, Pukyong National University, Busan 48513, Korea

국립부경대학교 물리학과
㉾ 48513 부산시 남구 용소로 45

Correspondence to:kslee@pknu.ac.kr, ORCID: 0000-0003-3094-7601

Received: August 16, 2024; Revised: September 11, 2024; Accepted: September 24, 2024

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

The tabletop-scale terahertz (THz) light sources using femtosecond laser pulses are primarily based on spatiotemporal changes in electron charge. This review introduces a new scheme where the spin angular momentum of electrons contributes to THz wave generation. By focusing on laser-induced spin current generation in ferromagnets, we review the outstanding characteristics observed in nanometric ferromagnetic/nonmagnetic thin films, including high power, ultra-broadband, and polarization tunability. Additionally, research on various application technologies is introduced, including the development of devices combining semiconductors, large-area THz devices, and flexible THz devices, all based on nanoscale thin films. Through this, the principle of spintronic THz emission can be understood, contributing the advancement of various application studies utilizing electron spin as a next-generation THz optical device.

Keywords: Magnetic thin films, Spintronics, Terahertz

테이블 탑(table-top) 규모의 펄스형(pulse type) 테라헤르츠파(1 terahertz = 1 THz = 1012 Hz, 이하 THz파) 발생 및 측정 시스템은 일반적으로 극초단 펨토초(1 femtosecond = 1 fs = 10-15 s) 펄스 레이저를 기반으로 한다. 측정 방식은 다음과 같다. 먼저 시료에 펨토초 펌프 펄스(pump pulse)를 조사하여 THz파를 발생시키고, 시간지연된 프로브 펄스(delayed probe pulse)를 이용한 전기광학적 샘플링(electro-optic sampling)을 기반으로 THz파의 파형(waveform)을 시간영역대에서 측정한다[그림 1(a)].

Figure 1.(a) Schematic of optically driven THz emission, ETHz(t), which is probed by a delayed femtosecond (fs) optical pulse via electro-optic (EO) sampling. (b)–(d) Principles of THz generation typically in (b) conductors, (c) dielectrics, and (d) magnets. (e) Ultrafast demagnetization on the sub-ps timescale in a Ni (22 nm) thin film measured by an optical pump-probe technique. Reprinted figure with permission from E. Beaurepaire et al. Phys. Rev. Lett. 1996; 76; 4250. Copyright ⓒ 1996 by the American Physical Society[1]. (f) Laser-induced THz emission from a Ni (4.2 nm) thin film. Reprinted from E. Beaurepaire et al. Appl. Phys. Lett. 2004; 84; 3465-3467. Copyright ⓒ 2004, with permission of AIP Publishing[2].

물질에서의 레이저 유도 전자기파 발생은 Maxwell의 파동 방정식에 의해 설명될 수 있다. 이때 THz파 광원으로는 도체인 광전도 안테나(photoconductive antenna)와 유전체인 LiNbO3과 ZnTe 결정 등이 널리 사용되고 있으며, 그 원리는 주로 피코초 시간대에서의 도체 내 전자 가속운동[그림 1(b)] 및 유전체 내 전기적 분극형성[그림 1(c)] 등으로 설명할 수 있다. 이 외에도 전자기를 통해 유도된 전자의 각운동량에 의한 효과, 즉 자기 쌍극자 방사(magnetic dipole radiation) 효과도 활용할 수는 있으나[그림 1(d)], 전하량에 의한 효과 대비 크기가 작아 THz파 광원으로서의 이용에는 한계가 있었다.

전자의 각운동량, 즉 스핀(spin)을 기반으로 한 THz파 발생 실험은 강자성체(ferromagnet, FM)의 초고속 거동을 분석하려는 시도에서 시작되었다고 여겨진다. 강자성체 내 스핀 세차운동의 한 주기는 수 나노초(nanosecond) 대이다. 레이저 입사 직후 광에너지의 스핀 시스템으로의 전달은 격자(lattice)의 진동 에너지, 즉 포논(phonon)을 통해 간접적으로 전달되며 이 과정에는 보통 수백 펨토초 이상의 시간이 필요한 것으로 알려져 있다. 따라서 강자성체 스핀 거동은 약 GHz 주파수 대역에 머물러 왔다. 그러던 중 1996년 프랑스의 Bigor 교수팀이 22 nm 두께의 Ni 자성 박막에서 극초단 레이저 펄스에 의해 유도되는 자화(magnetization)의 초고속 변화량을 광 펌프-프로브(optical pump-probe) 방식을 이용하여 측정하였고, sub-ps 시간대의 극초단 영역에서 자화가 변하는 초고속 자기 소거(demagnetization) 현상을 관측하였다[그림 1(e)][1]. 이는 광에너지가 스핀 시스템으로 직접적으로 전달될 수 있음을 실험적으로 증명하였다는 점에서 중요한 의미를 가진다. 이후 2004년에 Bigor 교수팀 및 Taylor 교수팀이 Ni 및 Fe 자성박막을 이용하여 레이저 유도 THz파 발생을 각각 관측하였으며, 이는 자화밀도의 초고속 시간변화량에 의한, 즉 자기 쌍극자 방사에 의한 첫 번째 THz파 발생실험으로 여겨진다[그림 1(f)][2,3]. 비록 발생한 THz파의 크기가 전자의 전기 쌍극자에 의한 효과로 얻은 파장보다는 매우 작지만, 피코초 영역대의 초고속 자성학(ultrafast magnetism) 연구 분야를 탄생시켰다는 점에서 이 실험은 중요한 의미를 가진다.

본 해설논문에서는 자성박막을 이용한 펨토초 펄스 레이저 기반의 table-top 규모 THz파 발생에 대한 최신 연구결과를 소개하며, 특히 강자성체/비자성체(ferromagnet/nonmagnet, FM/NM) 복합층을 이용한 고효율의 스핀트로닉 THz파 발생법(spintronic THz emission, STE)의 원리와 응용 연구를 논의한다. 이를 통해 새로운 THz파 광원으로서 기대를 받고 있는 STE의 다양한 융복합 연구 및 응용기술개발에 도움이 되기를 기대한다.

앞서 언급한 바와 같이, 자기 쌍극자 모멘트의 시간변화량에 의한 THz파 발생은 크기가 매우 작아 THz파 광원으로서의 응용에 제한이 있었다. 하지만 2013년 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 자성체 기반의 이중층 박막 구조에서 sub-ps 시간폭의 스핀전류(spin current)가 발생함을 레이저 유도 THz파 발생법을 통해 측정하였다[4]. 이는 앞서 논의한 Bigor 교수팀의 sub-ps 영역대에서 발생하는 자기 소거현상에 이어, 스핀 전류 펄스의 대역폭이 THz 주파수대에 위치함을 증명한 것이다. Kampfrath 교수 연구팀은 그림 2(a)와 같이 FM/NM 이중층으로 이루어진 나노미터 두께의 박막을 사용하였으며, 펨토초 레이저 펄스로 THz파를 발생시켰고, 일반적인 EO-sampling을 이용하여 발생한 THz파를 측정하였다. 이로써 박막 시료에 인가하는 외부 자기장의 방향을 180도 회전하였을 때 발생한 THz파의 전기장 방향이 반전되는 것을 관측하였고, 이를 통해 자성 동역학 기반(magnetic origin)의 THz파 발생 효과를 증명하였다[그림 2(b)]. 또한 스핀 수송 이론을 바탕으로 THz파형에서 레이저 유도 스핀 전류의 파형을 계산하였으며, sub-ps 영역대의 극초단 스핀 전류가 발생함을 실험적으로 증명하였다[그림 2(c)]. 이는 특히 기존의 자기 쌍극자 모멘트 방사에 의한 THz파에 비해 약 100배 정도 큰 발생 효율로서, 전자의 가속 운동 및 전기 쌍극자 모멘트 방사 등에 의한 THz파 발생 효율과 비슷하다(~10-4–10-3). 이로써 비자성층의 종류에 따른 THz파형 분석을 통해 레이저 유도 스핀전류의 생성 및 스핀-전하 변환에 의한 극초단 펄스 전류를 발생시키면 강한 세기의 THz파를 방사함이 증명되었는데, 이러한 FM/NM 복합층 박막에서의 강한 세기의 THz파 발생을 스핀트로닉 THz파 발생(STE)이라고 한다. 이는 초고속 자성 현상 분석에 필수적인 도구로서도 유용한 실험 방법일 뿐만 아니라, 새로운 형태의 THz 광원으로서도 우수하다. 다음 절에서 STE의 자세한 발생 원리와 소자의 최적화 연구를 소개하고자 한다.

Figure 2.(a) Schematic of laser-induced THz emission from a nanometric Fe/Au (or Ru) bilayer thin film. (b) Magnetic field dependence. (c) Calculated sub-ps-short spin currents. All images reproduced with permission from T. Kampfrath et al. Nat. Nanotechnol. 2013; 8; 256-260. Copyright ⓒ 2013, Springer Nature Limited[4].

2.1. 스핀트로닉 THz파 발생 원리

FM/NM 기반 자성 복합층에서의 레이저 유도 THz파 발생은 초고속 스핀-전하 변환과정(spin-to-charge conversion)에 기반한다. 본 장에서는 우선 극초단 펨토초 레이저 펄스로 여기된 스핀 전류 발생 원리 중 대표적 예시를 소개한 뒤, 이것이 전하 전류(charge current)로 변환되는 과정을 설명한다.

먼저, Co, Fe, Ni 등 강자성 도체에서는 전자의 초확산(super diffusion) 수송 현상으로 레이저 유도 스핀 전류 발생현상을 설명할 수 있다[5]. 근적외선 레이저 빛을 통해 높은 에너지 상태로 여기된 전자는 초고속의 탄도성 수송 상태(ballistic transport state)를 보이며, 열평형화(thermalization) 과정을 통해 평형상태(equilibrium state)로 열적 안정화되면 확산 영역(drift regime)의 수송 형태를 띈다. 특히 비평형 상태(out-of-equilibrium state)의 전자는 전자의 스핀 방향에 따라 이동도(mobility)가 다르기 때문에 스핀 방향에 따라 워크오프(walk-off)가 발생하며, 이로 인해 sub-ps 시간 동안의 열평형화 과정에서 스핀 분극된 전류(spin-polarized current)가 형성되는 것이다[그림 3(a)].

Figure 3.(a), (b) Schematics of laser-induced ultrafast spin current generation in the spintronic THz emission scheme in (a) ferromagnetic metals[11] and (b) insulators[7]. Reprinted with permission from L. Cheng et al. Nat. Phys. 2019; 15; 347-351. Copyright ⓒ 2019, L. Cheng et al., under exclusive licence to Springer Nature Limited[11] and reprinted with permission from K. Uchida et al. Nat. Mater. 2010; 9; 894-897. Copyright ⓒ 2010, Springer Nature Limited[7]. (c)-(f) Schematics of spin-to-charge conversion and the subsequent THz emission in nonmagnetic metals (NMs) via (c), (d) the inverse spin Hall effect[6,12] or (e), (f) the inverse Rashba-Edelstein effect[8,10], respectively. Reprinted from E. Saitoh et al. Appl. Phys. Lett. 2006; 88; 182509, Copyright ⓒ 2006, with permission of AIP Publishing[6], reprinted with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12], reprinted figure with permission from M. B. Jungfleisch et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 120; 207207. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[8], and reprinted figure with permission from C. Zhou et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 121; 086801. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[10].

이와 달리 전하의 이동이 제한되는 yttrium iron garnet (YIG) 등의 자성 부도체에서의 스핀 전류 발생은 스핀 제벡 효과(spin Seebeck effect, SSE)에 의해 설명된다[6]. 그림 3(b)와 같이 레이저를 통해 FM/NM 계면에 여기 층(excitation layer)을 생성하면 순간적으로 높은 온도가 형성된다. 반면 계면 반대편에는 여기 층이 발생하지 않으므로, 양쪽 계면 사이에는 순간적인 온도 구배(temperature gradient)가 형성된다. 이때 온도 차이에 의한 스핀업과 스핀다운 전자의 밀도가 달라지면서 에너지는 스핀 전류(혹은 스핀파, 마그논)의 형태로 전달되며 열적 평형에 도달하려 한다. 따라서 FM/NM 이중층에서는 두께 방향으로 마그논 전류(Jm)가 발생하게 된다.

한편 sub-ps 길이의 극초단 스핀 전류가 인접한 비자성 도체에 주입되면, 스핀-전하 변환 과정을 통해 극초단 전하 전류가 발생한다. 벌크 형태(bulk-type)의 변환 과정으로는 역 스핀 홀 효과(inverse spin Hall effect, 이하 ISHE)가 대표적이다. ISHE는 스핀 홀 효과의 역과정으로서, 전자의 스핀과 궤도 각운동량의 결합(spin-orbit coupling, SOC)에 의해 발현되는 상대적인 효과로서 스핀의 방향에 따라 전자의 이동방향이 바뀌는 홀 효과이다[7]. 즉 스핀업 및 스핀다운 전자가 서로 반대 방향으로 움직이는 스핀 전류가, SOC에 의해 동시에 한쪽 방향으로 흐르게 되면서 스핀 편광이 사라지고 전하 전류로 변환된다[그림 3(c)]. 이렇게 종방향(out-of-plane)으로 입사된 스핀 전류는 SOC가 강한 NM 층에서 약 sub-ps 시간폭을 가진 횡방향(in-plane)의 전하 전류를 생성하고, THz파를 방사하게 된다[그림 3(d)][8].

한편 계면 효과로서 역 라쉬바-에델스테인 효과(inverse Rashba-Edelstein effect, IREE)에 의한 스핀-전하 변환 과정도 있다. 라쉬바-에델스테인 효과는 두 상이한 물질 계면에 형성된 유효 전기장에 의해 스핀업 및 스핀다운 전자의 페르미 전하 분포가 달라지면서 이로 인해 유효한 스핀 전류가 생성되는 효과이다[그림 3(e)][8]. 그림 3(f)는 Bi/Ag 같은 라쉬바 계면[9]에서 스핀-전하 변환을 통한 THz파가 발생하는 현상에 대한 예시이다[10]. 라쉬바 계면은 두 가지 다른 물질을 접합했을 때 나타나는 일반적인 상태이며, 다양한 FM/NM 조합에서 벌크 타입의 ISHE와 계면 타입의 IREE, 두 효과가 동시에 나타날 수 있다. 따라서 실험적으로는 NM의 종류 및 FM/NM 계면에 따른 THz파 발생 특성을 분석한 뒤, NM 두께의 의존성을 확인하여 두 효과의 크기를 비교해야 한다.

일반적으로 스핀트로닉스에서 많이 사용되는 FM (Co, CoFeB, Fe, Ni 등)/NM (Pt, W, Ta 등) 구조에서는 벌크 타입의 ISHE 효과가 스핀-전하 변화 과정의 주된 원인인 것으로 이해되고 있으므로, 아래 절에서는 이러한 FM/NM 조합을 바탕으로 한 스핀트로닉 THz파 광원 최적화 연구에 대해 소개하고자 한다.

2.2. 스핀트로닉 THz파 광원 최적화: 물질 선택 및 두께 최적화

그간 sub-ps 길이의 초극단 스핀전류의 발생현상 원리를 규명하고자 많은 연구가 진행되었는데, 이러한 연구 결과는 STE 광원을 최적화하는 방향의 연구이기도 하였다.

2016년에 싱가포르의 양현수 교수 연구팀은 스핀트로닉 소재로 가장 많이 활용되는 FM/NM 조합을 이용하여 THz파 발생 특성을 분석하는 동시에 시료 종류 및 두께를 최적화하는 실험을 진행하였다[13]. 그림 4(a)-4(f)은 강자성 도체인 Co와 다양한 비자성 도체(Pt, Ir, Gd, Ru, Ta, W)의 조합을 기반으로한 레이저 유도 THz파 발생 신호를 나타낸다. 양현수 교수 연구팀은 THz파의 방향과 비자성체의 스핀 홀 각(spin Hall angle, θ)의 부호가 일치하며, 이를 통해 스핀-전하 변환 과정이 주로 ISHE에 의한 것임을 증명하였다. 또한 FM층과 NM층의 두께를 각각 달리하여 가며 THz파 발생 특성을 분석하였으며 이를 통해 FM/NM의 최적화된 두께를 각각 ~3 nm와 ~6 nm로 제안하였다[그림 4(g)–4(h)].

Figure 4.(a)–(f) THz emission signals for various ferromagnetic (FM) (= Co)/nonmagnetic (NM) materials. (g)–(h) Optimization for FM/NM materials and the thicknesses for THz emission. (a)–(h) Reproduced with permission from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (i)–(k) Comparison between the THz emission amplitudes and the spin Hall conductivity with respect to the NM layers for the THz emission. (j) Schematics of bilayer and trilayer THz emitters. (k) THz emission amplitudes as a function of thin film thickness for various bilayers and trilayers. (i)–(k) Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12].

또한 2016년 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 강자성 도체인 CoFeB (3 nm)와 다양한 비자성 도체(3 nm)의 조합으로 THz파 발생 특성을 분석하였으며, 이를 통해 NM 물질의 스핀 홀 전도도(spin Hall conductivity)와 THz파 크기가 정확히 비례함을 증명하였다. 이는 ISHE 효과에 의한 스핀-전하 변환 과정 이론과 정확히 일치한다[그림 4(i)][12]. 이에 더해 ISHE 효과의 대칭성을 기반으로 FM/NM 이중층 및 NM1/FM/NM2의 삼중층 구조도 제안되었다[그림 4(j)]. 이는 기존 스핀트로닉스 소자에서도 사용되던 형태로서, 각각의 스핀 홀 부호가 서로 반대인 NM1과 NM2을 사용하여 FM에서 주입된 반대 반향의 종방향 스핀 전류를 같은 방향의 횡방향 전기 전류로 변경하는 방법으로 THz파의 크기를 향상시키는 구조를 가지고 있다. 그림 4(k)와 같이 FM/NM 이중층과 NM/FM/NM 삼중층의 두께에 따른 THz파 크기를 비교하면, 삼중층에서 THz파 발생효율이 큰 것을 알 수 있다. 다만 그림 4(g), 4(h)에서 최적화된 FM/NM 이중층의 두께는 FM가 3 nm, NM가 6 nm로서 총 9 nm이며, 그림 4(k)에서 최적화된 두께(5 nm)와 비교하여 2–3배 가량 차이가 있는 점을 감안할 때, 이중층의 두께를 더욱 최적화하면 최적화된 삼중층(약 6 nm)과 비슷한 세기의 THz파를 발생시킬 수 있을 것이라 분석된다.

레이저 유도 THz파 발생에서 FM/NM의 두께에 따른 빛과 THz파의 다반사, 흡수 등의 광학적 효과를 고려하면, 시료의 최적 두께는 재료 및 박막의 구조에 따라 달라진다. 따라서 THz파 발생원으로서의 FM/NM 이중층과 NM/FM/NM 삼중층 구조는 비슷한 특성을 보이며, 둘 중 하나를 고집하기보다는 사용하고자 하는 응용 분야에 맞추어 선택하여야 할 것으로 사료된다.

3.1. 고출력

레이저 기반 THz파 광원은 일반적으로 수십 μm–수 mm 두께의 반도체 및 광학 결정을 기반으로 한다. 예를 들어 광전도 안테나에서는 충분한 전하량을 공급하기 위해 수십 μm 이상 두께의 반도체 기판이 필요하다. 또한 비선형 광학을 기반으로 한 LiNbO3, LiTaO3, ZnTe 등의 광학 결정은 레이저 광원과 발생한 THz파 간의 위상 정합 조건이 필요하며, ~1 mm 두께 이상에서 충분한 세기의 THz파(변환효율 ~10-4–10-3)가 발생한다. 반면 2장에서 언급한 바와 같이 STE용 자성 복합층 박막 시료의 최적 두께는 수 nm 가량이다. 최적 두께가 이렇게 짧은 이유는 레이저로 유도된 out-of-equilibrium 상태의 스핀 전류가 비자성 도체층에서 충분한 세기의 전기 전류로 변환되며, 전자의 가속 운동에 의해 매우 효율적으로 전자기파를 방사하므로 수 nm 두께에서도 강한 THz파가 발생하기 때문이다. 그림 5(a)에서 볼 수 있듯, 기존의 광전도 안테나, ZnTe, GaP 등과 비교해도 STE THz파의 피크 세기가 큰 것을 알 수 있다.

Figure 5.Properties of spintronic THz emission (STE). (a) Comparison of the STE waveform with other conventional table-top THz sources. Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12]. (b) A large-scale STE thin film sample. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (c) Strong THz emission via STE from a large-scale thin film compared to that from a LiNbO3 crystal via the tilted pulse front pumping. Reprinted figure with permission from R. Rouzegar et al. Phys. Rev. Appl. 2023; 19; 034018. Copyright ⓒ 2023 by the American Physical Society[15]. (d) Ultra-broadband STE from a spintronic trilayer. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (e) Magnetic (M) field angle dependence of the STE from Co/Pt and Co/W bilayers. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (f)-(g) Circularly polarized THz emission concepts from (f) STE using time-varying magnetic field and (g) the multilayer magnetic thin films. Reprinted from D. Kong et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 19900487. Copyright ⓒ 2019, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[18]. Reprinted from Y. Wang et al. Appl. Phys. Lett. 2024; 124; 091103. Copyright ⓒ 2024, with permission of AIP Publishing[19].

또한 STE 시료는 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering) 등을 이용하여 대면적 증착이 가능하다. 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 3인치 지름의 원형 기판 위에 자성 박막을 증착하여 대면적 시료에서의 THz파 발생 특성을 보고하였으며[14], 최근에는 동일한 레이저 조건일 때 LiNbO3에서 발생한 THz파보다 고출력이며 전기장의 세기가 약 1.5 MV/cm인 THz파 발생 특성도 보고되었다[그림 5(c)][15]. 이러한 STE 시료의 대면적 제작 가능성은 기존의 고출력 THz파 광원으로 사용되었던 비선형 광학 결정에서는 위상 정합 조건 및 phonon에 의한 흡수 효과 등으로 인해 한계가 있던 점을 고려하면 스핀을 기반으로 한 차세대 THz 광소자로서 기대를 모으고 있는 주요 특성이라고 할 수 있다.

3.2. 광대역

STE는 파장 변환 과정이 수 nm 길이에서 이루어지기에 위상 정합 조건을 만족하는 주파수 대역이 두꺼운 비선형 광학 결정 시료 기반의 THz파 선폭보다 훨씬 넓다. 예를 들어, 10 fs 길이보다 짧은 펨토초 펄스 레이저 기반의 THz 분광 시스템에서 약 100 μm 두께의 GaP 전기광학 결정을 이용한 EO-sampling 기법으로 측정된 STE파는 약 30 THz의 광대역 선폭을 보인다[그림 5(d)][14]. 이는 기존에 고출력 THz파 광원으로 사용되던 LiNbO3의 선폭(~3 THz)[16,17]과 비교해 볼 때 상당히 넓은 선폭이다. 또한 일반적으로 비자성 도체에서는 THz 대역의 포논 흡수 모드 등이 없기 때문에, STE는 연속적인 광대역 분포를 나타낸다. 이러한 광대역 발생 특성과 효율적인 THz파 발생 특성을 이용해 STE는 저출력 레이저에서도 광대역의 THz파를 생성할 수 있으며, 그로 인해 초소형 및 이동형 분광장치 등에 활용할 수 있으리라 기대된다.

3.3. 편광 자유도

스핀-전하 변환 기반의 STE는 다음의 수식으로 설명된다.

JC=γJS×M/M

여기서 JC는 전하 전류, JS는 스핀 전류, M는 자화 벡터이다. g는 스핀-전하 변환효율로서 식 (1)에서는 스핀 홀 각을 나타낸다. THz파 발생은 시간에 따른 전하 전류 JC (t)에 의해 결정되므로, 강자성체의 자화 방향에 수직인 선편광을 가진다. 즉 외부 자기장을 통해 자화 방향 및 그에 따른 THz파의 편광을 쉽게 조절할 수 있다[그림 5(e)][13]. 관련하여 자화 벡터의 방향을 회전시킴으로써 원편광의 THz파를 생성하는 방법도 제시된 바 있으며[그림 5(f)][18], 다층 자성 박막을 디자인하여 THz파 발생 시 임의로 상대적 시간지연을 가함으로써 원편광의 THz파를 발생시키는 실험적 접근도 제안되었다[그림 5(g)][19].

이러한 편광 회전 및 원편광 발생 특성은 기존의 광전도 안테나와 비선형 광학 결정 등을 사용한 THz파 광원보다 편광 자유도가 높음을 나타낸다. 광전도 안테나는 안테나의 방향에 따라 발생하는 THz파의 선편광 방향이 결정되며, 외부 전압을 인가하기 위해 전극 접합이 필요하기 때문에 안테나를 시스템에 장착한 후 THz파 편광자 및 시간지연자 등의 추가적인 광학 부품이 필요하다. 비선형 광학 결정 또한 위상 정합 조건에 의해 입사 레이저 광의 편광 및 시료의 결정 방향 등이 정해지므로 편광 자유도를 높이기 위해서는 추가적인 광학 부품이 필요하다. 반면 STE는 입사광의 편광에 영향을 받지 않으며, 외부 자기장의 방향에 따라 360도 방향으로 선편광 방향을 연속조절 가능하여 편광 자유도가 높다.

STE 시료는 수 nm 두께의 자성 박막이다. 따라서 기존의 THz파 광원과 우수한 결합 특성을 보인다. 이에 착안하여 그림 6(a)와 같이 광전도 현상을 기반으로 수백 µm 두께의 반도체 기판 위에 FM/NM 박막을 패터닝한 마이크론 크기의 STE-광전도 안테나 구조가 제안되었다[20]. 해당 구조에서는 특히 광전도 현상 및 STE에 의한 THz파의 위상차가 없어 결맞음이 좋은(coherent) 고효율 단일 THz 펄스파가 발생하는 것을 볼 수 있다. 이후 NM/FM/NM 삼중층 기반의 STE 박막에 200 μm 길이의 H-쌍극(dipole), 안테나 구조, Si 렌즈를 추가하여[그림 6(b)][21], THz 발생효율이 약 2.42배 증가하였다. 최종적으로 출력 약 45 mW, 파장 1550 nm의 저출력 펨토초 파이버 레이저로 약 65 dB의 높은 THz 신호를 발생시킬 수 있었으며, 이로써 광대역 및 고효율 STE 소자의 소형화 및 이동형 장치로서의 높은 응용 가능성을 보여주었다.

Figure 6.Applications of spintronic THz emission (STE). (a), (b) STE with photoconductive antenna structures. Reprinted from M. Chen et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 1801608. Copyright ⓒ 2018, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[20] and reprinted from U. Nandi et al. Appl. Phys. Lett. 2019; 115; 022405. Copyright ⓒ 2019, with permission of AIP Publishing[21]. (c) STE with a semiconductor. Reprinted figure with permission from J. Liu et al. Phys. Rev. Appl. 2022; 18; 034056. Copyright ⓒ 2022 by the American Physical Society[22]. (d) Flexible STE. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13].

한편 반도체와 FM의 계면 특성에 따른 고효율 THz파 발생 소자도 제안된 바 있다[그림 6(c)][22]. 해당 연구에서는 Si/Co 이중층 박막(각각 2 nm, 3 nm)에서의 STE 효과를 측정하였다. Si은 스핀-궤도 결합의 크기가 매우 작아 스핀-전하 변환 효율이 매우 낮은 것으로 알려졌으나, 연구에서는 Co와의 계면에서 생성된 실리사이드(CoSi)를 통해 스핀-전하 변환 효율을 증가시킬 수 있는 것으로 분석되었다. 연구에서 분석된 CoSi의 스핀-홀 각은 약 0.016 정도이며, 비교군으로 사용된 Pt 박막에 비해 약 20% 가량 작은 크기이다.

앞서 설명했듯 STE 시료는 마그네트론 스퍼터링 등의 박막 증착을 통해 만들어지며, 일반적으로 자성박막의 결정질이 높지 않아도 무방하기 때문에 다양한 기판 위에 증착된 비결정질의 자성 박막에서도 매우 효율적으로 THz파를 발생시킬 수 있다. 예시로 그림 6(d)와 같이 유연한(flexible) 폴리머(polymer) 기판 위에 증착한 Co/Pt의 자성 박막 시료에서 시료를 휘어가며 측정한 THz파의 크기 및 파형이 일정하게 유지되는 것을 확인할 수 있다[13]. 기계적인 힘 등 외부 환경의 변화에도 항상 일정한 특성의 THz파 발생을 가능하게 하는 이러한 특징으로 인해 STE 시료는 웨어러블(wearable) 소자 개발에도 용이하다.

전자 스핀 각운동량을 기반으로 강자성체/비자성체 복합 박막을 THz파 광원으로 이용한 스핀트로닉 THz파 발생법을 소개하였다. 본 기법은 레이저 유도 스핀 전류를 발생시킨 뒤 스핀-전하 변환 과정을 통해 sub-ps 길이의 극초단 전류를 생성하며, 이를 통해 THz파가 방사되는 원리이다. 또한 소재 및 시료의 두께를 최적화하는 과정에서 THz파 발생원리가 증명되는 과정을 설명하였다. STE는 고출력, 광대역, 높은 편광 자유도 등의 특성을 보이며, 기존의 table-top 규모 THz파 광원과 비교할 때 광소자로서의 가능성이 우수함이 증명되었다. 특히 수십 mW 급의 저출력 파이버 레이저 광원[21], 광대역 파장대(800–2700 nm)[23] 및 약 10–100 fs 대의 펄스 폭[12,13]에서도 높은 THz파 발생효율을 보이며, 기존 펨토초 레이저 광원과 결합할 수도 있어 응용성 또한 우수하다. 게다가 nm 두께의 자성 박막 증착 기술을 사용하였을 시 반도체 기판과의 결합 특성이 우수하여, 상보형 금속 산화 반도체(complementary metal oxide semiconductor, CMOS) 기술과도 적합성이 높다. 이를 통해 기존의 THz 광원소자와 결합하여 상보적 THz 광원으로서의 활용 가능성, 구부릴 수 있는 특성을 이용한 웨어러블 전자부품으로서의 응용 가능성을 바탕으로 차세대 THz 광소자로서의 응용 가능성을 기대받고 있다. 그러나 피코초 대의 펄스 폭 레이저에 대한 STE 발생 특성은 아직 연구가 미비하여, 레이저 종류 및 광원 특성(세기, 펄스 폭 등)에 따른 STE 발생 특성에 대한 종합적인 연구가 필요한 단계에 머무르고 있다.

정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행(Grant no. RS-2024-00454395); 2023년도 교육부의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받는 지자체-대학협력기반 지역혁신사업(Grant no. 2023RIS-007); 2023학년도 부경대학교의 지원을 받아 수행(202303670001).

본 연구의 결과 분석 및 생성된 데이터는 모두 본 논문 내 명시되어 있으며 공공의 이용이 불가능하다. 데이터에 접근하거나 사용하고자 하는 이는 저자에게 타당한 이유를 밝히고 허가를 득해 사용 가능하다.

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Article

초청논문(Invited Paper)

2024; 35(5): 218-227

Published online October 25, 2024 https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Copyright © Optical Society of Korea.

Terahertz Light Source Using Spin Angular Momentum: Spintronic Terahertz Emission

Kyusup Lee

Department of Physics, Pukyong National University, Busan 48513, Korea

Correspondence to:kslee@pknu.ac.kr, ORCID: 0000-0003-3094-7601

Received: August 16, 2024; Revised: September 11, 2024; Accepted: September 24, 2024

This is an Open Access article distributed under the terms of the Creative Commons Attribution Non-Commercial License (http://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/) which permits unrestricted non-commercial use, distribution, and reproduction in any medium, provided the original work is properly cited.

Abstract

The tabletop-scale terahertz (THz) light sources using femtosecond laser pulses are primarily based on spatiotemporal changes in electron charge. This review introduces a new scheme where the spin angular momentum of electrons contributes to THz wave generation. By focusing on laser-induced spin current generation in ferromagnets, we review the outstanding characteristics observed in nanometric ferromagnetic/nonmagnetic thin films, including high power, ultra-broadband, and polarization tunability. Additionally, research on various application technologies is introduced, including the development of devices combining semiconductors, large-area THz devices, and flexible THz devices, all based on nanoscale thin films. Through this, the principle of spintronic THz emission can be understood, contributing the advancement of various application studies utilizing electron spin as a next-generation THz optical device.

Keywords: Magnetic thin films, Spintronics, Terahertz

I. 서 론

테이블 탑(table-top) 규모의 펄스형(pulse type) 테라헤르츠파(1 terahertz = 1 THz = 1012 Hz, 이하 THz파) 발생 및 측정 시스템은 일반적으로 극초단 펨토초(1 femtosecond = 1 fs = 10-15 s) 펄스 레이저를 기반으로 한다. 측정 방식은 다음과 같다. 먼저 시료에 펨토초 펌프 펄스(pump pulse)를 조사하여 THz파를 발생시키고, 시간지연된 프로브 펄스(delayed probe pulse)를 이용한 전기광학적 샘플링(electro-optic sampling)을 기반으로 THz파의 파형(waveform)을 시간영역대에서 측정한다[그림 1(a)].

Figure 1. (a) Schematic of optically driven THz emission, ETHz(t), which is probed by a delayed femtosecond (fs) optical pulse via electro-optic (EO) sampling. (b)–(d) Principles of THz generation typically in (b) conductors, (c) dielectrics, and (d) magnets. (e) Ultrafast demagnetization on the sub-ps timescale in a Ni (22 nm) thin film measured by an optical pump-probe technique. Reprinted figure with permission from E. Beaurepaire et al. Phys. Rev. Lett. 1996; 76; 4250. Copyright ⓒ 1996 by the American Physical Society[1]. (f) Laser-induced THz emission from a Ni (4.2 nm) thin film. Reprinted from E. Beaurepaire et al. Appl. Phys. Lett. 2004; 84; 3465-3467. Copyright ⓒ 2004, with permission of AIP Publishing[2].

물질에서의 레이저 유도 전자기파 발생은 Maxwell의 파동 방정식에 의해 설명될 수 있다. 이때 THz파 광원으로는 도체인 광전도 안테나(photoconductive antenna)와 유전체인 LiNbO3과 ZnTe 결정 등이 널리 사용되고 있으며, 그 원리는 주로 피코초 시간대에서의 도체 내 전자 가속운동[그림 1(b)] 및 유전체 내 전기적 분극형성[그림 1(c)] 등으로 설명할 수 있다. 이 외에도 전자기를 통해 유도된 전자의 각운동량에 의한 효과, 즉 자기 쌍극자 방사(magnetic dipole radiation) 효과도 활용할 수는 있으나[그림 1(d)], 전하량에 의한 효과 대비 크기가 작아 THz파 광원으로서의 이용에는 한계가 있었다.

전자의 각운동량, 즉 스핀(spin)을 기반으로 한 THz파 발생 실험은 강자성체(ferromagnet, FM)의 초고속 거동을 분석하려는 시도에서 시작되었다고 여겨진다. 강자성체 내 스핀 세차운동의 한 주기는 수 나노초(nanosecond) 대이다. 레이저 입사 직후 광에너지의 스핀 시스템으로의 전달은 격자(lattice)의 진동 에너지, 즉 포논(phonon)을 통해 간접적으로 전달되며 이 과정에는 보통 수백 펨토초 이상의 시간이 필요한 것으로 알려져 있다. 따라서 강자성체 스핀 거동은 약 GHz 주파수 대역에 머물러 왔다. 그러던 중 1996년 프랑스의 Bigor 교수팀이 22 nm 두께의 Ni 자성 박막에서 극초단 레이저 펄스에 의해 유도되는 자화(magnetization)의 초고속 변화량을 광 펌프-프로브(optical pump-probe) 방식을 이용하여 측정하였고, sub-ps 시간대의 극초단 영역에서 자화가 변하는 초고속 자기 소거(demagnetization) 현상을 관측하였다[그림 1(e)][1]. 이는 광에너지가 스핀 시스템으로 직접적으로 전달될 수 있음을 실험적으로 증명하였다는 점에서 중요한 의미를 가진다. 이후 2004년에 Bigor 교수팀 및 Taylor 교수팀이 Ni 및 Fe 자성박막을 이용하여 레이저 유도 THz파 발생을 각각 관측하였으며, 이는 자화밀도의 초고속 시간변화량에 의한, 즉 자기 쌍극자 방사에 의한 첫 번째 THz파 발생실험으로 여겨진다[그림 1(f)][2,3]. 비록 발생한 THz파의 크기가 전자의 전기 쌍극자에 의한 효과로 얻은 파장보다는 매우 작지만, 피코초 영역대의 초고속 자성학(ultrafast magnetism) 연구 분야를 탄생시켰다는 점에서 이 실험은 중요한 의미를 가진다.

본 해설논문에서는 자성박막을 이용한 펨토초 펄스 레이저 기반의 table-top 규모 THz파 발생에 대한 최신 연구결과를 소개하며, 특히 강자성체/비자성체(ferromagnet/nonmagnet, FM/NM) 복합층을 이용한 고효율의 스핀트로닉 THz파 발생법(spintronic THz emission, STE)의 원리와 응용 연구를 논의한다. 이를 통해 새로운 THz파 광원으로서 기대를 받고 있는 STE의 다양한 융복합 연구 및 응용기술개발에 도움이 되기를 기대한다.

II. 스핀트로닉 THz파 발생법

앞서 언급한 바와 같이, 자기 쌍극자 모멘트의 시간변화량에 의한 THz파 발생은 크기가 매우 작아 THz파 광원으로서의 응용에 제한이 있었다. 하지만 2013년 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 자성체 기반의 이중층 박막 구조에서 sub-ps 시간폭의 스핀전류(spin current)가 발생함을 레이저 유도 THz파 발생법을 통해 측정하였다[4]. 이는 앞서 논의한 Bigor 교수팀의 sub-ps 영역대에서 발생하는 자기 소거현상에 이어, 스핀 전류 펄스의 대역폭이 THz 주파수대에 위치함을 증명한 것이다. Kampfrath 교수 연구팀은 그림 2(a)와 같이 FM/NM 이중층으로 이루어진 나노미터 두께의 박막을 사용하였으며, 펨토초 레이저 펄스로 THz파를 발생시켰고, 일반적인 EO-sampling을 이용하여 발생한 THz파를 측정하였다. 이로써 박막 시료에 인가하는 외부 자기장의 방향을 180도 회전하였을 때 발생한 THz파의 전기장 방향이 반전되는 것을 관측하였고, 이를 통해 자성 동역학 기반(magnetic origin)의 THz파 발생 효과를 증명하였다[그림 2(b)]. 또한 스핀 수송 이론을 바탕으로 THz파형에서 레이저 유도 스핀 전류의 파형을 계산하였으며, sub-ps 영역대의 극초단 스핀 전류가 발생함을 실험적으로 증명하였다[그림 2(c)]. 이는 특히 기존의 자기 쌍극자 모멘트 방사에 의한 THz파에 비해 약 100배 정도 큰 발생 효율로서, 전자의 가속 운동 및 전기 쌍극자 모멘트 방사 등에 의한 THz파 발생 효율과 비슷하다(~10-4–10-3). 이로써 비자성층의 종류에 따른 THz파형 분석을 통해 레이저 유도 스핀전류의 생성 및 스핀-전하 변환에 의한 극초단 펄스 전류를 발생시키면 강한 세기의 THz파를 방사함이 증명되었는데, 이러한 FM/NM 복합층 박막에서의 강한 세기의 THz파 발생을 스핀트로닉 THz파 발생(STE)이라고 한다. 이는 초고속 자성 현상 분석에 필수적인 도구로서도 유용한 실험 방법일 뿐만 아니라, 새로운 형태의 THz 광원으로서도 우수하다. 다음 절에서 STE의 자세한 발생 원리와 소자의 최적화 연구를 소개하고자 한다.

Figure 2. (a) Schematic of laser-induced THz emission from a nanometric Fe/Au (or Ru) bilayer thin film. (b) Magnetic field dependence. (c) Calculated sub-ps-short spin currents. All images reproduced with permission from T. Kampfrath et al. Nat. Nanotechnol. 2013; 8; 256-260. Copyright ⓒ 2013, Springer Nature Limited[4].

2.1. 스핀트로닉 THz파 발생 원리

FM/NM 기반 자성 복합층에서의 레이저 유도 THz파 발생은 초고속 스핀-전하 변환과정(spin-to-charge conversion)에 기반한다. 본 장에서는 우선 극초단 펨토초 레이저 펄스로 여기된 스핀 전류 발생 원리 중 대표적 예시를 소개한 뒤, 이것이 전하 전류(charge current)로 변환되는 과정을 설명한다.

먼저, Co, Fe, Ni 등 강자성 도체에서는 전자의 초확산(super diffusion) 수송 현상으로 레이저 유도 스핀 전류 발생현상을 설명할 수 있다[5]. 근적외선 레이저 빛을 통해 높은 에너지 상태로 여기된 전자는 초고속의 탄도성 수송 상태(ballistic transport state)를 보이며, 열평형화(thermalization) 과정을 통해 평형상태(equilibrium state)로 열적 안정화되면 확산 영역(drift regime)의 수송 형태를 띈다. 특히 비평형 상태(out-of-equilibrium state)의 전자는 전자의 스핀 방향에 따라 이동도(mobility)가 다르기 때문에 스핀 방향에 따라 워크오프(walk-off)가 발생하며, 이로 인해 sub-ps 시간 동안의 열평형화 과정에서 스핀 분극된 전류(spin-polarized current)가 형성되는 것이다[그림 3(a)].

Figure 3. (a), (b) Schematics of laser-induced ultrafast spin current generation in the spintronic THz emission scheme in (a) ferromagnetic metals[11] and (b) insulators[7]. Reprinted with permission from L. Cheng et al. Nat. Phys. 2019; 15; 347-351. Copyright ⓒ 2019, L. Cheng et al., under exclusive licence to Springer Nature Limited[11] and reprinted with permission from K. Uchida et al. Nat. Mater. 2010; 9; 894-897. Copyright ⓒ 2010, Springer Nature Limited[7]. (c)-(f) Schematics of spin-to-charge conversion and the subsequent THz emission in nonmagnetic metals (NMs) via (c), (d) the inverse spin Hall effect[6,12] or (e), (f) the inverse Rashba-Edelstein effect[8,10], respectively. Reprinted from E. Saitoh et al. Appl. Phys. Lett. 2006; 88; 182509, Copyright ⓒ 2006, with permission of AIP Publishing[6], reprinted with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12], reprinted figure with permission from M. B. Jungfleisch et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 120; 207207. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[8], and reprinted figure with permission from C. Zhou et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 121; 086801. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[10].

이와 달리 전하의 이동이 제한되는 yttrium iron garnet (YIG) 등의 자성 부도체에서의 스핀 전류 발생은 스핀 제벡 효과(spin Seebeck effect, SSE)에 의해 설명된다[6]. 그림 3(b)와 같이 레이저를 통해 FM/NM 계면에 여기 층(excitation layer)을 생성하면 순간적으로 높은 온도가 형성된다. 반면 계면 반대편에는 여기 층이 발생하지 않으므로, 양쪽 계면 사이에는 순간적인 온도 구배(temperature gradient)가 형성된다. 이때 온도 차이에 의한 스핀업과 스핀다운 전자의 밀도가 달라지면서 에너지는 스핀 전류(혹은 스핀파, 마그논)의 형태로 전달되며 열적 평형에 도달하려 한다. 따라서 FM/NM 이중층에서는 두께 방향으로 마그논 전류(Jm)가 발생하게 된다.

한편 sub-ps 길이의 극초단 스핀 전류가 인접한 비자성 도체에 주입되면, 스핀-전하 변환 과정을 통해 극초단 전하 전류가 발생한다. 벌크 형태(bulk-type)의 변환 과정으로는 역 스핀 홀 효과(inverse spin Hall effect, 이하 ISHE)가 대표적이다. ISHE는 스핀 홀 효과의 역과정으로서, 전자의 스핀과 궤도 각운동량의 결합(spin-orbit coupling, SOC)에 의해 발현되는 상대적인 효과로서 스핀의 방향에 따라 전자의 이동방향이 바뀌는 홀 효과이다[7]. 즉 스핀업 및 스핀다운 전자가 서로 반대 방향으로 움직이는 스핀 전류가, SOC에 의해 동시에 한쪽 방향으로 흐르게 되면서 스핀 편광이 사라지고 전하 전류로 변환된다[그림 3(c)]. 이렇게 종방향(out-of-plane)으로 입사된 스핀 전류는 SOC가 강한 NM 층에서 약 sub-ps 시간폭을 가진 횡방향(in-plane)의 전하 전류를 생성하고, THz파를 방사하게 된다[그림 3(d)][8].

한편 계면 효과로서 역 라쉬바-에델스테인 효과(inverse Rashba-Edelstein effect, IREE)에 의한 스핀-전하 변환 과정도 있다. 라쉬바-에델스테인 효과는 두 상이한 물질 계면에 형성된 유효 전기장에 의해 스핀업 및 스핀다운 전자의 페르미 전하 분포가 달라지면서 이로 인해 유효한 스핀 전류가 생성되는 효과이다[그림 3(e)][8]. 그림 3(f)는 Bi/Ag 같은 라쉬바 계면[9]에서 스핀-전하 변환을 통한 THz파가 발생하는 현상에 대한 예시이다[10]. 라쉬바 계면은 두 가지 다른 물질을 접합했을 때 나타나는 일반적인 상태이며, 다양한 FM/NM 조합에서 벌크 타입의 ISHE와 계면 타입의 IREE, 두 효과가 동시에 나타날 수 있다. 따라서 실험적으로는 NM의 종류 및 FM/NM 계면에 따른 THz파 발생 특성을 분석한 뒤, NM 두께의 의존성을 확인하여 두 효과의 크기를 비교해야 한다.

일반적으로 스핀트로닉스에서 많이 사용되는 FM (Co, CoFeB, Fe, Ni 등)/NM (Pt, W, Ta 등) 구조에서는 벌크 타입의 ISHE 효과가 스핀-전하 변화 과정의 주된 원인인 것으로 이해되고 있으므로, 아래 절에서는 이러한 FM/NM 조합을 바탕으로 한 스핀트로닉 THz파 광원 최적화 연구에 대해 소개하고자 한다.

2.2. 스핀트로닉 THz파 광원 최적화: 물질 선택 및 두께 최적화

그간 sub-ps 길이의 초극단 스핀전류의 발생현상 원리를 규명하고자 많은 연구가 진행되었는데, 이러한 연구 결과는 STE 광원을 최적화하는 방향의 연구이기도 하였다.

2016년에 싱가포르의 양현수 교수 연구팀은 스핀트로닉 소재로 가장 많이 활용되는 FM/NM 조합을 이용하여 THz파 발생 특성을 분석하는 동시에 시료 종류 및 두께를 최적화하는 실험을 진행하였다[13]. 그림 4(a)-4(f)은 강자성 도체인 Co와 다양한 비자성 도체(Pt, Ir, Gd, Ru, Ta, W)의 조합을 기반으로한 레이저 유도 THz파 발생 신호를 나타낸다. 양현수 교수 연구팀은 THz파의 방향과 비자성체의 스핀 홀 각(spin Hall angle, θ)의 부호가 일치하며, 이를 통해 스핀-전하 변환 과정이 주로 ISHE에 의한 것임을 증명하였다. 또한 FM층과 NM층의 두께를 각각 달리하여 가며 THz파 발생 특성을 분석하였으며 이를 통해 FM/NM의 최적화된 두께를 각각 ~3 nm와 ~6 nm로 제안하였다[그림 4(g)–4(h)].

Figure 4. (a)–(f) THz emission signals for various ferromagnetic (FM) (= Co)/nonmagnetic (NM) materials. (g)–(h) Optimization for FM/NM materials and the thicknesses for THz emission. (a)–(h) Reproduced with permission from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (i)–(k) Comparison between the THz emission amplitudes and the spin Hall conductivity with respect to the NM layers for the THz emission. (j) Schematics of bilayer and trilayer THz emitters. (k) THz emission amplitudes as a function of thin film thickness for various bilayers and trilayers. (i)–(k) Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12].

또한 2016년 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 강자성 도체인 CoFeB (3 nm)와 다양한 비자성 도체(3 nm)의 조합으로 THz파 발생 특성을 분석하였으며, 이를 통해 NM 물질의 스핀 홀 전도도(spin Hall conductivity)와 THz파 크기가 정확히 비례함을 증명하였다. 이는 ISHE 효과에 의한 스핀-전하 변환 과정 이론과 정확히 일치한다[그림 4(i)][12]. 이에 더해 ISHE 효과의 대칭성을 기반으로 FM/NM 이중층 및 NM1/FM/NM2의 삼중층 구조도 제안되었다[그림 4(j)]. 이는 기존 스핀트로닉스 소자에서도 사용되던 형태로서, 각각의 스핀 홀 부호가 서로 반대인 NM1과 NM2을 사용하여 FM에서 주입된 반대 반향의 종방향 스핀 전류를 같은 방향의 횡방향 전기 전류로 변경하는 방법으로 THz파의 크기를 향상시키는 구조를 가지고 있다. 그림 4(k)와 같이 FM/NM 이중층과 NM/FM/NM 삼중층의 두께에 따른 THz파 크기를 비교하면, 삼중층에서 THz파 발생효율이 큰 것을 알 수 있다. 다만 그림 4(g), 4(h)에서 최적화된 FM/NM 이중층의 두께는 FM가 3 nm, NM가 6 nm로서 총 9 nm이며, 그림 4(k)에서 최적화된 두께(5 nm)와 비교하여 2–3배 가량 차이가 있는 점을 감안할 때, 이중층의 두께를 더욱 최적화하면 최적화된 삼중층(약 6 nm)과 비슷한 세기의 THz파를 발생시킬 수 있을 것이라 분석된다.

레이저 유도 THz파 발생에서 FM/NM의 두께에 따른 빛과 THz파의 다반사, 흡수 등의 광학적 효과를 고려하면, 시료의 최적 두께는 재료 및 박막의 구조에 따라 달라진다. 따라서 THz파 발생원으로서의 FM/NM 이중층과 NM/FM/NM 삼중층 구조는 비슷한 특성을 보이며, 둘 중 하나를 고집하기보다는 사용하고자 하는 응용 분야에 맞추어 선택하여야 할 것으로 사료된다.

III. 스핀트로닉 THz파 발생의 주요 특징

3.1. 고출력

레이저 기반 THz파 광원은 일반적으로 수십 μm–수 mm 두께의 반도체 및 광학 결정을 기반으로 한다. 예를 들어 광전도 안테나에서는 충분한 전하량을 공급하기 위해 수십 μm 이상 두께의 반도체 기판이 필요하다. 또한 비선형 광학을 기반으로 한 LiNbO3, LiTaO3, ZnTe 등의 광학 결정은 레이저 광원과 발생한 THz파 간의 위상 정합 조건이 필요하며, ~1 mm 두께 이상에서 충분한 세기의 THz파(변환효율 ~10-4–10-3)가 발생한다. 반면 2장에서 언급한 바와 같이 STE용 자성 복합층 박막 시료의 최적 두께는 수 nm 가량이다. 최적 두께가 이렇게 짧은 이유는 레이저로 유도된 out-of-equilibrium 상태의 스핀 전류가 비자성 도체층에서 충분한 세기의 전기 전류로 변환되며, 전자의 가속 운동에 의해 매우 효율적으로 전자기파를 방사하므로 수 nm 두께에서도 강한 THz파가 발생하기 때문이다. 그림 5(a)에서 볼 수 있듯, 기존의 광전도 안테나, ZnTe, GaP 등과 비교해도 STE THz파의 피크 세기가 큰 것을 알 수 있다.

Figure 5. Properties of spintronic THz emission (STE). (a) Comparison of the STE waveform with other conventional table-top THz sources. Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12]. (b) A large-scale STE thin film sample. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (c) Strong THz emission via STE from a large-scale thin film compared to that from a LiNbO3 crystal via the tilted pulse front pumping. Reprinted figure with permission from R. Rouzegar et al. Phys. Rev. Appl. 2023; 19; 034018. Copyright ⓒ 2023 by the American Physical Society[15]. (d) Ultra-broadband STE from a spintronic trilayer. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (e) Magnetic (M) field angle dependence of the STE from Co/Pt and Co/W bilayers. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (f)-(g) Circularly polarized THz emission concepts from (f) STE using time-varying magnetic field and (g) the multilayer magnetic thin films. Reprinted from D. Kong et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 19900487. Copyright ⓒ 2019, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[18]. Reprinted from Y. Wang et al. Appl. Phys. Lett. 2024; 124; 091103. Copyright ⓒ 2024, with permission of AIP Publishing[19].

또한 STE 시료는 마그네트론 스퍼터링(magnetron sputtering) 등을 이용하여 대면적 증착이 가능하다. 독일의 Kampfrath 교수 연구팀은 3인치 지름의 원형 기판 위에 자성 박막을 증착하여 대면적 시료에서의 THz파 발생 특성을 보고하였으며[14], 최근에는 동일한 레이저 조건일 때 LiNbO3에서 발생한 THz파보다 고출력이며 전기장의 세기가 약 1.5 MV/cm인 THz파 발생 특성도 보고되었다[그림 5(c)][15]. 이러한 STE 시료의 대면적 제작 가능성은 기존의 고출력 THz파 광원으로 사용되었던 비선형 광학 결정에서는 위상 정합 조건 및 phonon에 의한 흡수 효과 등으로 인해 한계가 있던 점을 고려하면 스핀을 기반으로 한 차세대 THz 광소자로서 기대를 모으고 있는 주요 특성이라고 할 수 있다.

3.2. 광대역

STE는 파장 변환 과정이 수 nm 길이에서 이루어지기에 위상 정합 조건을 만족하는 주파수 대역이 두꺼운 비선형 광학 결정 시료 기반의 THz파 선폭보다 훨씬 넓다. 예를 들어, 10 fs 길이보다 짧은 펨토초 펄스 레이저 기반의 THz 분광 시스템에서 약 100 μm 두께의 GaP 전기광학 결정을 이용한 EO-sampling 기법으로 측정된 STE파는 약 30 THz의 광대역 선폭을 보인다[그림 5(d)][14]. 이는 기존에 고출력 THz파 광원으로 사용되던 LiNbO3의 선폭(~3 THz)[16,17]과 비교해 볼 때 상당히 넓은 선폭이다. 또한 일반적으로 비자성 도체에서는 THz 대역의 포논 흡수 모드 등이 없기 때문에, STE는 연속적인 광대역 분포를 나타낸다. 이러한 광대역 발생 특성과 효율적인 THz파 발생 특성을 이용해 STE는 저출력 레이저에서도 광대역의 THz파를 생성할 수 있으며, 그로 인해 초소형 및 이동형 분광장치 등에 활용할 수 있으리라 기대된다.

3.3. 편광 자유도

스핀-전하 변환 기반의 STE는 다음의 수식으로 설명된다.

JC=γJS×M/M

여기서 JC는 전하 전류, JS는 스핀 전류, M는 자화 벡터이다. g는 스핀-전하 변환효율로서 식 (1)에서는 스핀 홀 각을 나타낸다. THz파 발생은 시간에 따른 전하 전류 JC (t)에 의해 결정되므로, 강자성체의 자화 방향에 수직인 선편광을 가진다. 즉 외부 자기장을 통해 자화 방향 및 그에 따른 THz파의 편광을 쉽게 조절할 수 있다[그림 5(e)][13]. 관련하여 자화 벡터의 방향을 회전시킴으로써 원편광의 THz파를 생성하는 방법도 제시된 바 있으며[그림 5(f)][18], 다층 자성 박막을 디자인하여 THz파 발생 시 임의로 상대적 시간지연을 가함으로써 원편광의 THz파를 발생시키는 실험적 접근도 제안되었다[그림 5(g)][19].

이러한 편광 회전 및 원편광 발생 특성은 기존의 광전도 안테나와 비선형 광학 결정 등을 사용한 THz파 광원보다 편광 자유도가 높음을 나타낸다. 광전도 안테나는 안테나의 방향에 따라 발생하는 THz파의 선편광 방향이 결정되며, 외부 전압을 인가하기 위해 전극 접합이 필요하기 때문에 안테나를 시스템에 장착한 후 THz파 편광자 및 시간지연자 등의 추가적인 광학 부품이 필요하다. 비선형 광학 결정 또한 위상 정합 조건에 의해 입사 레이저 광의 편광 및 시료의 결정 방향 등이 정해지므로 편광 자유도를 높이기 위해서는 추가적인 광학 부품이 필요하다. 반면 STE는 입사광의 편광에 영향을 받지 않으며, 외부 자기장의 방향에 따라 360도 방향으로 선편광 방향을 연속조절 가능하여 편광 자유도가 높다.

IV. 스핀트로닉 THz파 발생의 응용 연구

STE 시료는 수 nm 두께의 자성 박막이다. 따라서 기존의 THz파 광원과 우수한 결합 특성을 보인다. 이에 착안하여 그림 6(a)와 같이 광전도 현상을 기반으로 수백 µm 두께의 반도체 기판 위에 FM/NM 박막을 패터닝한 마이크론 크기의 STE-광전도 안테나 구조가 제안되었다[20]. 해당 구조에서는 특히 광전도 현상 및 STE에 의한 THz파의 위상차가 없어 결맞음이 좋은(coherent) 고효율 단일 THz 펄스파가 발생하는 것을 볼 수 있다. 이후 NM/FM/NM 삼중층 기반의 STE 박막에 200 μm 길이의 H-쌍극(dipole), 안테나 구조, Si 렌즈를 추가하여[그림 6(b)][21], THz 발생효율이 약 2.42배 증가하였다. 최종적으로 출력 약 45 mW, 파장 1550 nm의 저출력 펨토초 파이버 레이저로 약 65 dB의 높은 THz 신호를 발생시킬 수 있었으며, 이로써 광대역 및 고효율 STE 소자의 소형화 및 이동형 장치로서의 높은 응용 가능성을 보여주었다.

Figure 6. Applications of spintronic THz emission (STE). (a), (b) STE with photoconductive antenna structures. Reprinted from M. Chen et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 1801608. Copyright ⓒ 2018, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[20] and reprinted from U. Nandi et al. Appl. Phys. Lett. 2019; 115; 022405. Copyright ⓒ 2019, with permission of AIP Publishing[21]. (c) STE with a semiconductor. Reprinted figure with permission from J. Liu et al. Phys. Rev. Appl. 2022; 18; 034056. Copyright ⓒ 2022 by the American Physical Society[22]. (d) Flexible STE. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13].

한편 반도체와 FM의 계면 특성에 따른 고효율 THz파 발생 소자도 제안된 바 있다[그림 6(c)][22]. 해당 연구에서는 Si/Co 이중층 박막(각각 2 nm, 3 nm)에서의 STE 효과를 측정하였다. Si은 스핀-궤도 결합의 크기가 매우 작아 스핀-전하 변환 효율이 매우 낮은 것으로 알려졌으나, 연구에서는 Co와의 계면에서 생성된 실리사이드(CoSi)를 통해 스핀-전하 변환 효율을 증가시킬 수 있는 것으로 분석되었다. 연구에서 분석된 CoSi의 스핀-홀 각은 약 0.016 정도이며, 비교군으로 사용된 Pt 박막에 비해 약 20% 가량 작은 크기이다.

앞서 설명했듯 STE 시료는 마그네트론 스퍼터링 등의 박막 증착을 통해 만들어지며, 일반적으로 자성박막의 결정질이 높지 않아도 무방하기 때문에 다양한 기판 위에 증착된 비결정질의 자성 박막에서도 매우 효율적으로 THz파를 발생시킬 수 있다. 예시로 그림 6(d)와 같이 유연한(flexible) 폴리머(polymer) 기판 위에 증착한 Co/Pt의 자성 박막 시료에서 시료를 휘어가며 측정한 THz파의 크기 및 파형이 일정하게 유지되는 것을 확인할 수 있다[13]. 기계적인 힘 등 외부 환경의 변화에도 항상 일정한 특성의 THz파 발생을 가능하게 하는 이러한 특징으로 인해 STE 시료는 웨어러블(wearable) 소자 개발에도 용이하다.

V. 결 론

전자 스핀 각운동량을 기반으로 강자성체/비자성체 복합 박막을 THz파 광원으로 이용한 스핀트로닉 THz파 발생법을 소개하였다. 본 기법은 레이저 유도 스핀 전류를 발생시킨 뒤 스핀-전하 변환 과정을 통해 sub-ps 길이의 극초단 전류를 생성하며, 이를 통해 THz파가 방사되는 원리이다. 또한 소재 및 시료의 두께를 최적화하는 과정에서 THz파 발생원리가 증명되는 과정을 설명하였다. STE는 고출력, 광대역, 높은 편광 자유도 등의 특성을 보이며, 기존의 table-top 규모 THz파 광원과 비교할 때 광소자로서의 가능성이 우수함이 증명되었다. 특히 수십 mW 급의 저출력 파이버 레이저 광원[21], 광대역 파장대(800–2700 nm)[23] 및 약 10–100 fs 대의 펄스 폭[12,13]에서도 높은 THz파 발생효율을 보이며, 기존 펨토초 레이저 광원과 결합할 수도 있어 응용성 또한 우수하다. 게다가 nm 두께의 자성 박막 증착 기술을 사용하였을 시 반도체 기판과의 결합 특성이 우수하여, 상보형 금속 산화 반도체(complementary metal oxide semiconductor, CMOS) 기술과도 적합성이 높다. 이를 통해 기존의 THz 광원소자와 결합하여 상보적 THz 광원으로서의 활용 가능성, 구부릴 수 있는 특성을 이용한 웨어러블 전자부품으로서의 응용 가능성을 바탕으로 차세대 THz 광소자로서의 응용 가능성을 기대받고 있다. 그러나 피코초 대의 펄스 폭 레이저에 대한 STE 발생 특성은 아직 연구가 미비하여, 레이저 종류 및 광원 특성(세기, 펄스 폭 등)에 따른 STE 발생 특성에 대한 종합적인 연구가 필요한 단계에 머무르고 있다.

재정지원

정부(과학기술정보통신부)의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받아 수행(Grant no. RS-2024-00454395); 2023년도 교육부의 재원으로 한국연구재단의 지원을 받는 지자체-대학협력기반 지역혁신사업(Grant no. 2023RIS-007); 2023학년도 부경대학교의 지원을 받아 수행(202303670001).

이해상충

저자는 본 논문과 관련된 어떠한 이해충돌 사항도 없었음을 밝힌다.

데이터 가용성

본 연구의 결과 분석 및 생성된 데이터는 모두 본 논문 내 명시되어 있으며 공공의 이용이 불가능하다. 데이터에 접근하거나 사용하고자 하는 이는 저자에게 타당한 이유를 밝히고 허가를 득해 사용 가능하다.

Fig 1.

Figure 1.(a) Schematic of optically driven THz emission, ETHz(t), which is probed by a delayed femtosecond (fs) optical pulse via electro-optic (EO) sampling. (b)–(d) Principles of THz generation typically in (b) conductors, (c) dielectrics, and (d) magnets. (e) Ultrafast demagnetization on the sub-ps timescale in a Ni (22 nm) thin film measured by an optical pump-probe technique. Reprinted figure with permission from E. Beaurepaire et al. Phys. Rev. Lett. 1996; 76; 4250. Copyright ⓒ 1996 by the American Physical Society[1]. (f) Laser-induced THz emission from a Ni (4.2 nm) thin film. Reprinted from E. Beaurepaire et al. Appl. Phys. Lett. 2004; 84; 3465-3467. Copyright ⓒ 2004, with permission of AIP Publishing[2].
Korean Journal of Optics and Photonics 2024; 35: 218-227https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Fig 2.

Figure 2.(a) Schematic of laser-induced THz emission from a nanometric Fe/Au (or Ru) bilayer thin film. (b) Magnetic field dependence. (c) Calculated sub-ps-short spin currents. All images reproduced with permission from T. Kampfrath et al. Nat. Nanotechnol. 2013; 8; 256-260. Copyright ⓒ 2013, Springer Nature Limited[4].
Korean Journal of Optics and Photonics 2024; 35: 218-227https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Fig 3.

Figure 3.(a), (b) Schematics of laser-induced ultrafast spin current generation in the spintronic THz emission scheme in (a) ferromagnetic metals[11] and (b) insulators[7]. Reprinted with permission from L. Cheng et al. Nat. Phys. 2019; 15; 347-351. Copyright ⓒ 2019, L. Cheng et al., under exclusive licence to Springer Nature Limited[11] and reprinted with permission from K. Uchida et al. Nat. Mater. 2010; 9; 894-897. Copyright ⓒ 2010, Springer Nature Limited[7]. (c)-(f) Schematics of spin-to-charge conversion and the subsequent THz emission in nonmagnetic metals (NMs) via (c), (d) the inverse spin Hall effect[6,12] or (e), (f) the inverse Rashba-Edelstein effect[8,10], respectively. Reprinted from E. Saitoh et al. Appl. Phys. Lett. 2006; 88; 182509, Copyright ⓒ 2006, with permission of AIP Publishing[6], reprinted with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12], reprinted figure with permission from M. B. Jungfleisch et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 120; 207207. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[8], and reprinted figure with permission from C. Zhou et al. Phys. Rev. Lett. 2018; 121; 086801. Copyright ⓒ 2018 by the American Physical Society[10].
Korean Journal of Optics and Photonics 2024; 35: 218-227https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Fig 4.

Figure 4.(a)–(f) THz emission signals for various ferromagnetic (FM) (= Co)/nonmagnetic (NM) materials. (g)–(h) Optimization for FM/NM materials and the thicknesses for THz emission. (a)–(h) Reproduced with permission from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (i)–(k) Comparison between the THz emission amplitudes and the spin Hall conductivity with respect to the NM layers for the THz emission. (j) Schematics of bilayer and trilayer THz emitters. (k) THz emission amplitudes as a function of thin film thickness for various bilayers and trilayers. (i)–(k) Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12].
Korean Journal of Optics and Photonics 2024; 35: 218-227https://doi.org/10.3807/KJOP.2024.35.5.218

Fig 5.

Figure 5.Properties of spintronic THz emission (STE). (a) Comparison of the STE waveform with other conventional table-top THz sources. Reproduced with permission from T. Seifert et al. Nat. Photon. 2016; 10; 483-488. Copyright ⓒ 2016, Springer Nature Limited[12]. (b) A large-scale STE thin film sample. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (c) Strong THz emission via STE from a large-scale thin film compared to that from a LiNbO3 crystal via the tilted pulse front pumping. Reprinted figure with permission from R. Rouzegar et al. Phys. Rev. Appl. 2023; 19; 034018. Copyright ⓒ 2023 by the American Physical Society[15]. (d) Ultra-broadband STE from a spintronic trilayer. Reprinted from T. Seifert et al. Appl. Phys. Lett. 2017; 110; 252402. Copyright ⓒ 2017, with permission of AIP Publishing[14]. (e) Magnetic (M) field angle dependence of the STE from Co/Pt and Co/W bilayers. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13]. (f)-(g) Circularly polarized THz emission concepts from (f) STE using time-varying magnetic field and (g) the multilayer magnetic thin films. Reprinted from D. Kong et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 19900487. Copyright ⓒ 2019, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[18]. Reprinted from Y. Wang et al. Appl. Phys. Lett. 2024; 124; 091103. Copyright ⓒ 2024, with permission of AIP Publishing[19].
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Fig 6.

Figure 6.Applications of spintronic THz emission (STE). (a), (b) STE with photoconductive antenna structures. Reprinted from M. Chen et al. Adv. Opt. Mater. 2019; 7; 1801608. Copyright ⓒ 2018, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[20] and reprinted from U. Nandi et al. Appl. Phys. Lett. 2019; 115; 022405. Copyright ⓒ 2019, with permission of AIP Publishing[21]. (c) STE with a semiconductor. Reprinted figure with permission from J. Liu et al. Phys. Rev. Appl. 2022; 18; 034056. Copyright ⓒ 2022 by the American Physical Society[22]. (d) Flexible STE. Reproduced from Y. Wu et al. Adv. Mater. 2017; 29; 1603031. Copyright ⓒ 2016, WILEY-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim[13].
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