루비듐(Rb), 세슘(Cs) 원자 등 알칼리 원자에서의 이광자 분광은 절대 광주파수 표준을 구현하는 방법으로서 오랫동안 연구되었다^[1-5]. 사다리형 원자구도에서 이광자 분광에 단일 광자 흡수는 억제하고 이광자 결맞음 효과를 극대화하는 조건에서 자발적 사광파 혼합(spontaneous four-wave mixing, SFWM) 과정이 발생한다^[6-11]. 최근 이러한 SFWM 과정을 이용하여 따뜻한 원자 앙상블에서 고품질의 양자 광원을 생성하고, 이를 활용하는 연구가 활발하게 이루어졌다^[12-16]. 한편 따뜻한 원자 앙상블을 담고 있는 원자 증기 셀을 이용한 고분해 분광 연구와 양자광학 연구는 원자 증기 셀 내부의 원자 속도 분포에 의한 원자와 레이저와의 상호작용에 도플러 효과가 발생한다는 문제점이 있다는 것이 잘 알려져 있다. 일반적으로 상온에서 기체 상태인 원자 앙상블에서의 도플러 효과는 수백 MHz의 비균질 도플러 선폭 확대로 나타난다. 예를 들어, 알칼리 원자의 초미세 전이구도에 대한 이광자 분광에서 알칼리 원자의 여기 상태(nD_5/2)의 초미세 구조 준위들 사이의 에너지 간격은 수십 MHz로 도플러 선폭 확대된 선폭보다 좁을 뿐만 아니라, 여기 준위의 자발 방출 시간과 관련이 있는 자연 선폭(~1 MHz)도 좁다는 것이 잘 알려져 있다. 따라서 원자 증기 셀을 이용한 원자 앙상블 매질과 빛과의 상호작용에 의한 현상에서는 원자의 속도 성분에 따른 효과를 고려해야만 한다.

이러한 원자 속도 성분에 의한 도플러 효과를 제거하기 위해서 원자를 정지 상태로 만드는 레이저 냉각과 같은 장치를 이용한다. 이러한 냉각된 원자 앙상블은 원자 전이선의 자연 선폭에 가까운 고분해 원자 분광 신호를 얻을 수 있기 때문에, 이광자 전이선을 이용한 광주파수 측정에 활용되거나^[17-19] 고품질의 양자 광원을 냉각된 원자 매질에서 생성하는 연구에서 활용되었다. 그러나 잘 알려진 것처럼 레이저 냉각 장치는 원자 증기 셀을 이용한 실험보다 상대적으로 장치가 복잡하다는 한계가 있다. 또한 레이저 냉각은 원자와 상호작용하는 레이저 효과를 제거하기 위해 먼저 냉각용 레이저 광원을 끈 후 고분해 분광 또는 양자광원 생성 과정을 수행해야 한다. 즉 원자 냉각 시간과 실질 양자광원 생성에 필요한 시간을 고려해야 하며, 이러한 측면에서 단점을 가지고 있다.

원자 증기 셀을 이용한 도플러 효과가 최소화된 이광자 전이효과를 얻기 위해서는 먼저 두 개, 또는 하나의 레이저의 경로를 달리하여 이광자 흡수(two-photon absorption) 또는 이광자 결맞음(two-photon coherence) 과정을 일으켜야 한다. 사다리형 원자 구도에서는 도플러 효과를 제거하기 위해 펌프광과 조사광을 서로 반대방향으로 진행시켜서 원자와 동시에 상호작용시킴으로써 임의의 속도를 가진 원자가 원자와 같은 방향으로 진행하는 레이저, 그리고 반대 방향으로 진행하는 레이저와 동시에 상호작용을 하게끔 하며, 이 과정에서 도플러 효과에 의한 주파수 편이가 서로 반대가 된다. 특히 상호작용하는 두 레이저의 주파수가 동일한 경우, 즉 하나의 레이저를 서로 반대 방향으로 보내는 경우는 맥스웰 볼츠만 분포(Maxwell-Boltzmann distribution)를 이루는 원자 앙상블의 속도 성분이 모두 이광자 전이에 기여할 수 있다. 이로써 원자 증기 셀을 이용하고 있음에도 불구하고 도플러 효과에 의한 선폭 확대를 최소화할 수 있으며, 이를 이용하여 원자 증기 셀을 이용한 정밀 광주파수 측정 및 고효율의 안정적인 양자광원 개발 연구가 가능하다^[10,12-16]. 한편 원자 증기 셀을 이용한 양자 광원을 위한 이광자 전이는 지금까지 서로 파장 차이가 있는 독립적인 두 레이저를 이용하여 SFWM 과정을 구현하고 있다. 특히 사다리형 구도에서 생성되는 광자쌍의 파장은 이광자 전이를 일으키는 펌프광(pump laser)과 결합광(coupling laser)의 파장과 동일하기 때문에 레이저와 생성된 광자를 분리하기 위해서 파장 필터와 같은 광학적 방법을 사용할 수 없었고, 대신 위상정합 조건을 고려하여 공간적으로 분리하는 방법을 사용하고 있다. 따라서 양자광원 생성 시 하나의 레이저를 서로 반대 방향으로 보내기 위해서는 생성된 광자가 위상정합 조건을 만족하면서도 레이저와 생성된 광자를 공간적으로 분리할 수 있는 조건을 찾을 필요가 있다.

본 연구에서는 루비듐 원자의 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 전이선에 해당하는 사다리형 구도의 SFWM 과정에서 광자쌍이 생성될 수 있는 위상 정합 조건을 찾고, 이 조건에서 서로 반대 방향으로 진행하는 레이저가 약간의 각도 차이를 가짐을 확인했다. 또한 이러한 조건을 만족하는 이광자 분광을 프리즘 거울 쌍을 이용하여 서로 반대 방향으로 진행하는 레이저 빔의 각도를 조절하는 방법으로 실험적으로 구현하고, 이때 발생한 이광자 도플러 효과를 조사하였다. 그리고 이광자 도플러 효과를 고려한 이광자 분광 스펙트럼의 실험 결과와 계산 결과를 비교하였다.

본 연구에서 ⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 전이선의 사다리형 구도에서 이광자 전이는 그림 1(a)와 같다. 바닥 준위 5S_1/2일 때 초미세구조의 전이상태는 각각 F = 1과 F = 2로 약 6.8 GHz 주파수 차이를 가지고 있으며, 반면 여기상태 5D_5/2의 초미세 구조 전이상태는 F" = 1, 2, 3, 4로 수십 MHz 주파수 차이를 가지고 분리되어 있다. 5P_3/2의 중간 준위의 초미세 구조는 단일 광자 전이를 최소화하는 큰 주파수 공진 어긋남(detuning frequency)에서는 고려하지 않는다. 중간 여기준위와 바닥 준위 사이(5S_1/2–5P_3/2)의 공진 파장과 주파수는 각각 780 nm와 384 THz이고, 중간 여기준위와 이광자 전이(5P_3/2–5D_5/2)에 해당되는 공진 파장과 주파수는 각각 776 nm와 386 THz이다. 다른 알칼리 원자들의 유사한 구도와 비교했을 때, 두 전이선 사이의 파장 및 주파수 차이는 4 nm와 2 THz 정도로 상대적으로 작다. 이 구도에서 한 대의 레이저를 사용하여 이광자 공명을 일으키기 위한 파장은 778 nm와 385 THz 근처에서 이광자 흡수 과정을 통해서 쌍극자 전이 조건이 아님에도 불구하고 5S_1/2–5D_5/2 전이를 일으킬 수 있다.

Figure 1. (a) Energy diagram of the 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 transition of ⁸⁷Rb atoms. (b) Doppler shifts of the pump and coupling beams considering the moving atom with a velocity of v→.

그림 2(b)는 레이저 진행방향의 속도 성분(v)으로 움직이는 ⁸⁷Rb 원자와 각각 서로 반대 방향으로 진행하는 펌프광(f_p)과 결합광(f_c)의 주파수를 나타낸 것으로, 움직이는 원자에 의한 도플러 효과를 고려했을 때 펌프광과 결합광의 주파수는 식 (1)과 같이 표현된다.

Figure 2. Configurations for photon pair generation from the 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 transition of ⁸⁷Rb atoms in the cases of (a) f_p ≠ f_c and (b) f_p = f_c.

여기서 c는 진공에서의 빛의 속력이다. 일반적으로 펌프광과 결합광의 주파수가 다른 경우(f_p ≠ f_c), 원자가 펌프광과 결합광에 의해서 이광자 여기될 때 움직이는 원자에 의한 도플러 효과를 고려하면 식 (2)와 같이 표현된다.

이때 이광자 흡수 과정에서 (f_c − f_p) ‧ v/c의 이광자 도플러 효과가 발생하는 것을 알 수 있다. 그러나 펌프광과 결합광의 주파수가 같은 경우 이광자 도플러 효과가 사라진다.

⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2 (F = 2)–5D_5/2 (F" = 4) 전이선에서 펌프광과 결합광이 이광자 공명 조건을 만족할 때, 선택률에 의해서 3준위 사다리형 구도의 순환 전이선(cycling transition)을 가진다. 이러한 구도에서 SFWM 과정으로 여기 준위 5D_5/2 (F" = 4)에서 자발 방출된 시그널(signal) 광자와 중간 준위 5P_3/2 (F' = 3)에서 자발적 과정으로 아이들러(idler) 광자가 바닥준위 5S_1/2 (F = 2)로 전이하면서 방출된다. 이러한 SFWM 과정에서 5S_1/2 (F = 2)와 5D_5/2 (F" = 4) 상태의 이광자 결맞음 정도는 광자쌍 생성의 효율과 품질에 중요한 영향을 준다. 그림 2(a)는 펌프광과 결합광의 파장이 4 nm 차이인 사다리형 구도에서의 SFWM 과정이다. 이때 생성되는 시그널과 아이들러 광자쌍의 주파수는 결합광과 펌프광의 주파수와 거의 일치한다. 그러나 펌프광과 결합광은 단일 광자 전이를 억제하고 이광자 공명을 최대화하기 위해서 주파수 어긋남(detuning) 정도가 원자 앙상블의 도플러 선폭을 벗어나며(약 1 GHz), 반면 자발 방출 과정으로 생성되는 광자쌍은 이러한 주파수 어긋남과 관계가 없다. 또한 이광자 도플러 효과를 제거하기 위해서 사다리형 원자계에서는 서로 반대방향으로 진행하는 펌프광과 결합광 구도를 이용하는데, 이때 생성되는 상관관계를 갖는 광자쌍의 진행방향은 식 (3)과 같이 위상 정합 조건을 만족하는 방향으로 생성된다.

여기서 $\overrightarrow{k}$_p, $\overrightarrow{k}$_c, $\overrightarrow{k}$_s, $\overrightarrow{k}$_i는 각각 펌프광, 결합광, 시그널 광자, 그리고 아이들러 광자의 파수 벡터이고, q는 생성되는 광자쌍의 어긋남 각도(tilting angle)이다. 생성된 광자쌍을 효과적으로 이용하기 위해서 레이저 성분을 분리해야 하기 때문에 실제 실험에서는 q는 약 1.5° 정도로 설정된다.

한편 그림 2(b)와 같이 펌프광과 결합광의 주파수(파장)가 같은 경우(f_p = f_c), 펌프광과 결합광의 주파수 어긋남 정도는 단일 광자 전이선으로부터 약 1 THz (2 nm) 정도로 매우 크다. 그러나 자발 방출 과정으로 생성되는 광자쌍은 주파수 어긋남과 무관하다. 시그널과 아이들러 광자의 주파수는 단일 광자 공명 조건을 만족하기 때문에 레이저와 1 THz만큼 차이나는 어긋남 주파수를 가진다. 이와 같은 레이저와 생성되는 광자쌍의 주파수 차이로 인하여 서로 반대방향으로 진행하는 펌프광과 결합광은 그림 2(a)와 같은 어긋남 각도를 가지고, 생성된 광자쌍은 위상정합 조건을 만족하지 못한다. 이러한 문제점을 해결하기 위해서 결합광의 각도를 약 1.7°로 가정하면, 위상정합 조건을 만족하는 광자쌍 생성 조건을 얻을 수 있다. 이 조건에서 계산된 시그널과 아이들러 광자의 각도는 각각 6.2°와 2.3°이다.

펌프광과 완전히 반대 방향이 아닌 임의의 각도로 진행하는 결합광에 의한 이광자 공명 신호를 측정할 수 있는 실험 장치를 그림 2(b)와 같이 설계하였다. 그림 3은 파장이 778 nm인 외부공진형 반도체 레이저를 이용하여 ⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 전이선을 이광자 분광을 하는 장치의 구조도이다. 실험에 사용하는 레이저의 선폭은 약 1 MHz이고, 레이저 출력은 약 40 mW이다. 루비듐 증기 셀은 동위원소 분리된 ⁸⁷Rb 원자를 사용하였고, 원통형 증기 셀의 직경과 길이는 각각 25 mm이다. 레이저 반사를 최소화하기 위해서 셀의 윈도우는 무반사 증착 코팅하였다. 그리고 셀의 온도는 약 115 ℃로 유지하여 높은 원자 증기 밀도 상태에서 실험을 수행하였다. 펌프광과 결합광의 편광은 서로 수직한 선편광을 유지하였다. 또한 헬름홀츠 코일(Helmholtz coil)을 이용하여 외부 자기장을 보정하여 원자와 빛과의 상호작용에서 π − σ^± 전이가 일어날 수 있도록 제어했다. π − σ^± 전이는 편광 얽힘을 구현할 수 있으며, 광자쌍 생성율을 높일 수 있는 전이선이다. 아울러 두 레이저가 원자 증기 셀에서 집광될 수 있도록 렌즈 조합(L1과 L2)을 사용하였다. 특별히, 결합광의 입사각을 제어하기 위해서 프리즘 거울 조합(M3와 M4)을 화살표 방향으로 조절함으로써 결합광의 간격이 조절되도록 하였다. 이처럼 결합광의 각도를 간단하고 안정적으로 조절하면서 결합광의 각도에 따른 이광자 분광 신호를 조사할 수 있도록 실험장치를 꾸몄다. 이광자 분광 신호는 5S_1/2–6P_3/2에서 자발방출에 의해서 생성된 420 nm 형광 신호를 레이저 진행 방향과 수직한 방향에서 밴드패스 필터를 통과시킨 후 photomultiplier tube (PMT)를 이용하여 측정하였다.

Figure 3. Experimental schematic for two-photon spectroscopy according to the tilting angle of the coupling beam in the 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 of the ⁸⁷Rb atomic vapor cell, together with the phase-matching condition for the photon pair generation. L: lens; PMT: photomultiplier tube; QWP: quarter-wave plate.

그림 3에서 점선으로 표시한 원자 증기 셀 확대도는 시그널과 아이들러 광자쌍이 각도를 가지고 생성됨을 표현하고 있다. 이와 같이 결합광이 나란한 경로에서 1.7° 각도로 입사되고 있을 때, 위상정합 조건을 계산한 결과를 우측 하단의 그래프로 나타내었다. 이를 통해 시그널 광자의 생성 각도가 6.2°일 때, 아이들러 광자의 각도는 2.3° 근처이고, 위상정합 결과로 싱크(sinc) 함수가 나타나는 것을 알 수 있다.

3장에서 설명한 실험장치를 이용하여 결합광의 각도에 따른 이광자 분광 신호를 측정하고 분석하였다. 그림 4(a)는 결합광이 펌프광과 반대 방향으로 진행하여 어긋남 각도가 0°인 조건에서 측정된 파장 420 nm의 형광 신호이다. 측정된 분광 스펙트럼은 ⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2 (F = 2)–5D_5/2 (F" = 4, 3, 2, 1)에 공명하는 신호가 선명하게 분리되어 있다. 피크가 4개인 이광자 분광 신호가 입사되었을 때, 분광 신호의 반치폭에 해당하는 선폭은 약 10 MHz인 것으로 측정되었다. 또한 피크의 위치가 예상된 주파수 분리와 정확히 일치하는 것을 확인할 수 있다. 한편 5D_5/2 상태의 자연 선폭은 약 0.6 MHz이고, 측정된 선폭은 앞서 측정된 것보다 10배 이상 넓다. 실험에 사용한 ECDL (external-cavity diode laser)의 선폭이 1 MHz 정도이고, 초점 거리 150 mm인 렌즈로 집광하였을 때 원자 증기 셀 내부에서의 빔 직경은 약 50 µm 정도로 좁다는 것을 감안하면, 고온에서 원자 증기 셀의 속도 분포를 고려한 통과 시간에 의한 선폭 확장(transit-time broadening)이 가장 큰 스펙트럼 선폭 확대 요인이다.

Figure 4. Two-photon spectrum of the 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 of the ⁸⁷Rb atomic vapor cell at the tilting angles of (a) 0° and (b) 1.7°.

다음으로 프리즘 거울을 이용하여 결합광의 각도를 실험 장치(그림 3)와 같이 조절하여 일정한 각도로 결합광을 입사시켰다. 그림 4(b)는 입사시킨 결합광의 각도가 1.7°일 때 얻은 이광자 분광 신호이다. 이때 설정된 결합광의 각도 1.7°는 두 프리즘 거울에 반사되는 결합광이 공간적으로 겹치지 않는 최소 거리가 약 2.5 mm일 때 이에 해당하는 각도이다. 측정된 분광 신호는 스펙트럼 선폭이 확대되면서 4개의 피크가 완전히 분리되지 못하고 상당 부분 겹쳐졌음을 알 수 있다. 앞서 설명한 그림 4(a)와 같은 방법으로 이광자 분광 신호를 입사했을 때, 분광 신호의 반치폭에 해당하는 선폭은 약 26 MHz로 측정되었다. 이를 통해 동일한 실험 조건에서 결합광의 입사 각도가 이광자 분광 선폭의 확대의 원인이 된다는 것을 확인할 수 있다. 결합광의 입사 각도의 변화가 스펙트럼의 선폭 확대로 연결될 수 있는 이유는 이광자 도플러 효과 때문이며, 또한 동일 상황에서 분광 신호의 크기도 약 15% 감소하는 것을 관측할 수 있는데, 이는 펌프광과 결합광의 겹치는 정도가 결합광의 각도에 따라서 줄어들기 때문에 나타나는 현상으로 이해된다.

결합광의 각도에 따른 이광자 도플러 선폭 확대를 확인하기 위해서 결합광의 각도를 2.6°까지 변화시키면서 분광 스펙트럼을 그림 5(a)와 같이 측정하였다. 측정된 결과 결합광의 각도가 증가할 때 분광 스펙트럼의 선폭 확대도 증가하였고, 신호의 크기도 줄어드는 것을 확인할 수 있다. 입사 각도에 따른 이광자 도플러 선폭 정도를 볼츠만 분포 함수와 도플러 주파수 이동을 이용하여 표현하면 아래와 같다.

Figure 5. (a) Measured two-photon spectrum according to the tilting angle of the coupling beam from 0° to 2.6°. (b) Analysis of the spectral width of two-photon spectrum as a function of the tilting angle of the coupling beam.

여기서 $\overrightarrow{k}$는 레이저의 파수벡터, $\overrightarrow{v}$는 원자의 속도 벡터, v_z는 원자의 z방향 속도성분, T는 원자의 온도, m은 원자의 질량, f는 원자가 반응하는 주파수, f0는 레이저의 주파수, k_B는 볼츠만 상수이다. 속도에 대한 볼츠만 분포 함수를 주파수에 대한 볼츠만 분포 함수로 바꿔 표현하면 다음과 같다.

위의 식 형태를 가우시안 함수의 형태로 바꿔 표현하면 다음과 같이 주파수의 표준편차(σ_f) 값을 구할 수 있으며, 이를 이용하여 이광자 도플러 선폭 정도를 구할 수 있다.

여기서 Dftwo는 도플러 선폭 확대이고, k_p는 펌프광의 운동량, k_c는 결합광의 운동량, q는 펌프광의 축으로부터 결합광의 입사 각도 차이, v는 원자의 속도를 의미한다.

그림 5(b)는 분광 스펙트럼의 반치폭을 피팅을 통해서 측정하고 결합광의 각도에 따른 선폭을 나타낸 것이다. 결합광의 각도에 따라서 선폭이 증가하고 있고, 이를 각도 0°인 곳에서 레이저를 원자가 통과하는 데 걸리는 시간에 의한 선폭 확대를 고려해 식 (10)을 이용하여 계산했을 때 계산 결과와 실험 결과가 일치하는 것을 확인할 수 있다.

⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 전이선에서 서로 반대 방향으로 진행하는 두 레이저와 따뜻한 원자 앙상블과의 상호작용에서 나타나는 이광자 도플러 효과를 실험적으로 측정하고 분석하였다. 따뜻한 원자 앙상블에서 원자의 속도 성분에 의한 이광자 도플러 효과를 통해 결합광의 입사 각도에 따라서 달라지는 이광자 분광 스펙트럼의 선폭 변화를 확인하였다. 이는 한 대의 레이저를 이용하는 ⁸⁷Rb 원자의 5S_1/2–5P_3/2–5D_5/2 전이선의 사다리형 구도에서 SFWM 과정 중 광자쌍이 생성될 수 있는 조건과 관련되어 있다. 본 연구에서는 광자쌍이 생성될 수 있는 위상정합 조건과 일치하는 조건에서 이광자 분광 스펙트럼을 확인하였다. 그리고 이광자 도플러 효과를 고려한 이광자 분광 스펙트럼의 실험 결과와 계산 결과를 비교하였고, 실험과 이론이 잘 일치하는 것을 확인하였다. 이 결과는 따뜻한 원자 앙상블을 이용한 고품질의 양자 광원 개발에 활용할 수 있고, 이 양자 광원은 양자정보 연구 등에 활용할 수 있을 것으로 기대한다.

이 연구는 부산대학교 기본연구지원사업(2년)에 의하여 수행되었음.

부산대학교 기본연구지원사업(2년).

저자는 본 논문과 관련된 어떠한 이해충돌 사항도 없었음을 밝힌다.

본 연구의 결과 분석 및 생성된 데이터는 대학의 재원으로 연구되어 공공의 접근이 불가하다. 데이터에 접근하거나 사용하고자 하는 이는 저자에게 타당한 이유를 밝히고 허가를 받 아야 하며, 허가 없는 사용은 불가능하다.